近日，我校化学与分子工程学院、绿色化工与工业催化全国重点实验室郭耘教授、费林加诺贝尔奖科学家联合研究中心戴升教授与北京大学化学与分子工程学院马丁教授合作，在Pt/CeO2催化丙烷完全氧化研究中取得新进展。研究人员发现了Pt/CeO2催化剂在丙烷完全氧化工况下因Pt纳米团簇转化为单原子“旁观者”导致失活的机制，并提出通过NbOₓ界面工程调控CeO2锚定位点以阻断Pt单原子化、维持高活性Pt团簇的策略，同时拓展了该策略在其他贵金属催化剂及多反应体系中的普适性。相关成果以“Blocking the Operando Formation ofSingle-Atom Spectators by Interfacial Engineering”为题，发表于《德国应用化学》（Angew. Chem. Int. Ed. 2025, e202505507）
在负载型贵金属催化剂的设计中，精准识别并最大化高效催化活性位点、减少惰性“旁观者”物种的存在至关重要。同时，抑制反应过程中诱导的结构重构同样关键，因为这种重构可能导致活性位点转变为“旁观者”，从而引发催化剂失活。研究者通常关注抗烧结策略，通过强化金属-载体相互作用来避免因金属颗粒团聚或Ostwald熟化导致的催化剂失活。这种策略对于依赖贵金属表面活性组分的反应尤为重要。而对于依赖金属聚集体活性位点的反应，金属团簇或颗粒的分散及其在反应工况条件下转化为单原子物种也会导致催化剂失活。因此，防止金属物种的再分散对于维持特定反应的高催化活性也至关重要。如何直接通过抗分散策略保持高分散贵金属活性团簇，仍是当前研究中亟待解决的关键问题。
本研究揭示了Pt/CeO2催化剂在丙烷完全氧化反应中的活性衰减机制：Pt纳米团簇在工况条件下转化为催化惰性的单原子“旁观者”是导致失活的根本原因。研究团队提出了一种基于NbOₓ修饰的界面工程的策略，这种策略中，NbOₓ对Pt物种状态的调控并不是直接与Pt相互作用，而是通过占据CeO2表面的强结合位点，暴露相对弱的Pt锚定位点，从而避免反应产物水诱导的Pt单原子化过程。保留的金属态Pt纳米团簇展现出显著增强的丙烷C-H键解离能力，使丙烷完全氧化反应速率提升37倍，同时改善其稳定性。该界面工程策略同时具有普适性，不仅可以拓展到促进CO氧化反应，还可拓展至其他贵金属催化剂在NbOₓ修饰CeO2体系中的设计。本研究不仅阐明了工况条件下抗分散及抑制单原子物种生成的重要性，更创新性地提出了通过界面调控保留金属活性团簇的概念，为负载型贵金属催化剂设计提供了新的理论依据。
该论文以华东理工大学为第一通讯单位，我校化学与分子工程学院唐璇特聘副研究员、葛沙沙博士、博士研究生吕耀和重庆大学孙耿副教授为该论文的共同第一作者，我校郭耘教授、戴升教授和北京大学马丁教授为共同通讯作者。该工作还得到了绿色化工与工业催化全国重点实验室、费林加诺贝尔奖科学家联合研究中心、教育部材料生物学与动态化学前沿科学中心、国家重点研发计划，国家自然科学基金、新基石科学基金、中国科协青年人才托举工程等支持。
原文链接：https://doi.org/10.1002/anie.202505507
